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Filha caçula do casal capixaba Jairo e Altina Leão, Mudou-se para o Rio de Janeiro com um ano, com os pais e a irmã, a jornalista Danuza Leão. Na infância teve aulas de violão com o cantor Patrício Teixeira, aderindo posteriormente a um repertório de bossa nova.
A bossa nova nasceu em reuniões no apartamento da cantora em Copacabana, reuniões das quais participavam nomes que seriam consagrados no gênero, como Roberto Menescal, Carlos Lyra, Sérgio Mendes e Ronaldo Bôscoli, dentre outros.
O título de musa da Bossa Nova foi a ela creditado: dentre as interpretações mais conhecidas, destacam-se O barquinho, A Banda e Com Açúcar e com Afeto -- feita a seu pedido, por Chico Buarque, cantor e compositor a quem homenagearia nesse disco homônimo lançado em 1980.
A estréia profissional se deu quando da participação, ao lado de Vinícius de Moraes e Carlos Lyra, na comédia Pobre Menina Rica (1963). A consagração dá-se, de modo efetivo, após o movimento militar de 1964, com a apresentação do espetáculo Opinião, ao lado de João do Valle e Zé Keti, um espetáculo de crítica social à dura repressão imposta pelo regime militar. Maria Bethânia, por sua vez, a substituiria no ano seguinte, interpretando Carcará que foi o primeiro sucesso radiofônico, já que Nara precisou se afastar por problemas de saúde.
Nota-se que Nara Leão adotou posturas musicais diferentes nos anos 60. De musa da Bossa Nova, ela depois passou a ser cantora de protesto, simpatizada com as atividades dos Centros Populares de Cultura da UNE. Embora os CPC's já haviam sido extintos pela ditadura, em 1964, o espetáculo Opinião tem forte influência no estado de espírito cepecista. Depois Nara aderiu ao Tropicalismo, tendo feito parte do LP Tropicália ou Panis et Circensis, lançado pela Philips em 1968 e disponível hoje em CD.
Em 1966, interpretou a canção A Banda, de Chico Buarque no Festival de Música Popular Brasileira (TV Record), que ganhou o festival e público brasileiro.
Já casada com o cineasta Cacá Diegues, na época da ditadura militar, morou por três anos em Paris onde nasceu a filha Isabel que, posteriormente, ganharia um irmão --Francisco.
Nessa época, Nara visou abandonar a música para estudar psicologia, porém seu plano não obteve êxito. Nara não chegou a deixar a profissão de cantor, apenas diminuiu o ritmo e modificou o estilo dos espetáculos. A execução das canções pelas rádios se deu num dueto com Chico Buarque em João e Maria.
Morreu na manhã de 7 de junho de 1989 vítima de um câncer cerebral aos 47 anos de idade. O último disco foi My foolish heart, lançado naquele mesmo ano, interpretando versões de clássicos americanos. Nessa época, o Brasil, às vésperas da eclosão brega-popularesca da década seguinte (Chitãozinho & Xororó, Só Pra Contrariar, Zezé di Camargo & Luciano, DJ Marlboro, É O Tchan, Mamonas Assassinas), fez a sua Bossa Nova ter popularidade maior em outros países, como Estados Unidos da América e Japão.
Em 2002 os discos que foram lançados originalmente em LPs foram relançados em duas caixas separadas, uma com o período 1964-1975 e a outra 1977-1989, trazendo também faixas-bônus e um livreto sobre a biografia.
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